한양대학교 ERICA 방진호 교수 연구팀이 차세대 배터리 소재로 주목받는 ‘코발트 프리 미드 니켈 리튬 과잉 양극재’의 고용량과 안정성을 동시에 확보할 수 있는 전구체 설계 원천 기술을 개발했습니다.

최근 배터리 시장에서는 니켈과 코발트의 높은 가격 및 환경 문제로 인해 경제적인 미드 니켈 양극재가 대안으로 떠오르고 있습니다. 연구팀은 미드 니켈 시스템의 약점인 한계 용량을 하이 니켈 수준으로 끌어올리기 위해, 양극재 내부에 Li2MnO3 도메인을 결합하는 ‘리튬 과잉(Li-rich)’ 설계 전략을 도입했습니다. 하지만 고용량을 내기 위한 충방전 시 필연적으로 발생하는 비가역적인 산소 방출과 전압 강하가 소재 상용화의 큰 장애물로 작용해 왔습니다.

방진호 교수팀은 이를 근본적으로 해결하기 위해 배터리 합성 초기 단계인 전구체의 건조 분위기가 최종 배터리 성능에 미치는 영향에 주목했습니다. 연구팀은 건조 환경에 따라 전구체 내 망간의 산화 상태가 정밀하게 조절되며, 이것이 최종 양극재 입자 내에서 고용량 발현을 담당하는 도메인의 공간적 분포를 결정짓는 핵심 변수임을 세계 최초로 규명했습니다.

실험 결과, 산소가 풍부한 대기에서 건조된 전구체는 표면의 망간 산화 상태가 높아져 도메인이 입자 표면에만 집중됐었고, 이는 비가역적인 산소 방출과 계면 저항 증가, 나아가 음극 교차 오염(crosstalk) 등 연쇄적인 성능 붕괴를 일으키는 원인이 되었습니다. 반면, 무산소 환경에서 건조된 전구체는 망간 산화 상태가 균일하게 유지되어 도메인이 입자 전체에 고르게 분포하였고, 이 균일한 내부 구조는 산소 가역성을 높이고 계면 부반응을 억제하는 결정적 역할을 하였습니다.

실제 배터리 성능 평가에서도 무산소 환경에서 합성된 양극재는 장기간의 반복적인 충·방전 과정을 거친 후에도 뛰어난 용량 유지율을 보이며, 표면에 도메인이 집중된 양극재보다 훨씬 안정적으로 고용량을 구현할 수 있음을 입증했습니다.

연구를 주도한 방진호 한양대 ERICA 교수는 “고에너지 리튬 과잉 양극재를 합리적으로 설계하기 위해서는 전구체의 망간 산화 상태 제어가 필수적이라는 새로운 전구체 엔지니어링 원칙을 확립했다”며, “이러한 설계 패러다임은 향후 차세대 고용량 배터리 전반에 범용적으로 적용될 수 있는 강력한 소재 설계 기반이 될 것”이라고 기술의 의의를 강조했습니다.

교육부가 지원하는 대학중점연구소 사업의 지원을 받아 수행된 본 연구는 세계적인 권위의 재료 분야 학술지 『Advanced Functional Materials』에 5월 29일 게재되었으며, 중앙일보를 비롯한 다수의 주요 언론을 통해 보도되었습니다.

●  논문명: Rational Design of Mid-Ni Layered Oxides via Precursor-Encoded Spatial Distribution of Redox-Active Li2MnO3 Domains

● 저자정보: 안선후(제1저자, 한양대학교), 심진하(공동저자, 한양대학교), 김찬휘(공동저자, 한양대학교), 이진배(공동저자, 한국기초과학지원연구원), 방진호 교수(교신저자, 한양대학교)